在国家自然科学基金等项目支持下，化工与化学学院陈大发研究员课题组与德国及瑞士相关课题组合作，近期在[Fe]-氢化酶模拟领域取得了重要进展。研究成果“利用模拟物重组[Fe]-氢化酶”发表在《自然》子刊《自然×化学》杂志上(Nat. Chem.2015, 7, 995.，影响因子 25.325）。
[Fe]-氢化酶是一种可以催化产生氢气或活化氢气的酶。研究[Fe]-氢化酶的作用机理有助于解决氢气的绿色制备问题，从而加速用氢气代替化石燃料的进程。[Fe]-氢化酶的活性中心含有一个特殊的“吡啶酮亚甲基酰基”配体。2014年，陈大发课题组首次合成出一系列含此配体的化合物，这些化合物也是迄今为止与[Fe]-氢化酶活性中心结构最相似的模拟物(Chem. Eur. J. 2014, 20, 1677.)。在此基础上，该课题组与德国及瑞士化学家们合作，将此模拟物与[Fe]-氢化酶酶蛋白相结合，报导了首例具有生物活性的[Fe]-氢化酶半模拟物(Nat. Chem.2015, 7, 995.)。值得注意的是，将模拟物吡啶2-位的-OH换成-OMe时，半模拟物没有活性，这表明羟基吡啶配体对于[Fe]-氢化酶的活性必不可少。DFT计算进一步表明去质子化的-OH基团可能是氢气异裂后的质子接受体。研究结果对于理解[Fe]-氢化酶的作用机理、合成活性更高的模拟物、理解氢气的反应性及制备具有重要的意义。
《自然×化学》是化学专业的顶级杂志，该杂志2015年文章数不超过130篇。
论文链接：http://www.nature.com/nchem/journal/v7/n12/full/nchem.2382.html
