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陈大发研究员在《自然·化学》上发表合作研究论文

发布时间:2016-03-16浏览次数:836来源:

在国家自然科学基金等项目支持下,化工与化学学院陈大发研究员课题组与德国及瑞士相关课题组合作近期在[Fe]-氢化酶模拟领域取得了重要进展。研究成果利用模拟物重组[Fe]-氢化酶”发表在《自然》子刊《自然×化学》杂志上(Nat. Chem.2015, 7, 995.影响因子 25.325)。

[Fe]-氢化酶是一种可以催化产生氢气或活化氢气的酶。研究[Fe]-氢化酶的作用机理有助于解决氢气的绿色制备问题,从而加速用氢气代替化石燃料的进程。[Fe]-氢化酶的活性中心含有一个特殊的吡啶酮亚甲基酰基配体。2014年,陈大发课题组首次合成出一系列含此配体的化合物,这些化合物也是迄今为止与[Fe]-氢化酶活性中心结构最相似的模拟物(Chem. Eur. J. 2014, 20, 1677.)。在此基础上,该课题组与德国及瑞士化学家们合作,将此模拟物与[Fe]-氢化酶酶蛋白相结合,报导了首例具有生物活性的[Fe]-氢化酶半模拟物(Nat. Chem.2015, 7, 995.)。值得注意的是,将模拟物吡啶2-位的-OH换成-OMe时,半模拟物没有活性,这表明羟基吡啶配体对于[Fe]-氢化酶的活性必不可少。DFT计算进一步表明去质子化的-OH基团可能是氢气异裂后的质子接受体。研究结果对于理解[Fe]-氢化酶的作用机理、合成活性更高的模拟物、理解氢气的反应性及制备具有重要的意义。

《自然×化学》是化学专业的顶级杂志,该杂志2015年文章数不超过130篇。

论文链接:http://www.nature.com/nchem/journal/v7/n12/full/nchem.2382.html